武德四年(621年),唐高祖命李世民掌握东部平原文、武两方面的大权,并且允许他在洛阳开府——天策府。
贞观十年(636年),褚遂良出任起居郎,专门记载皇帝的一言一行。贞
李世民曾广泛收集王羲之的法帖,褚遂良可以鉴别出王羲之书法的真伪,使得没有人再敢将赝品送来邀功。
贞观二十三年(649年),唐太宗李世民在弥留之际,将长孙无忌与褚遂良召入卧室,对二人说:“卿等忠烈,简在朕心。昔汉武寄霍光,刘备托诸葛,朕之后事,一以委卿。太子仁孝,卿之所悉,必须尽诚辅佐,永保宗社。”对太子李治说:“有长孙无忌和褚遂良在,国家之事,我就放心了。”于是命令褚遂良起草诏书。
永徽六年(655年),在是否立武昭仪为皇后的斗争中,褚遂良与长孙无忌强烈反对任何废黜王皇后的企图。
显庆三年(658年),禇遂良在爱州带着遗憾离世,享年六十三岁。